不同后处理装置对重型柴油车排放特性的影响研究
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DOC/DOC+CDPF对重型柴油车气态物排放的影响楼狄明,刘 影,谭丕强,胡志远(同济大学汽车学院,上海 201804)【摘要】为研究后处理装置对重型柴油车气态物排放特性的影响,对一辆柴油公交车安装氧化催化转化器(DOC)、氧化催化转化器耦合催化型颗粒捕集器(DOC+CDPF)后的气态物,包括一氧化碳(CO)、总碳氢化合物(THC)、一氧化氮(NO)、二氧化氮(NO2)及总氮氧化物(NOX)的排放特性,采用重型底盘测功机进行了试验研究。结果表明:DOC和DOC+CDPF均能不同程度地降低排气中CO和THC的量,其中DOC在不同工况下作用效果波动较大,怠速和中低速工况下对CO的氧化率较低,高速下对THC的氧化率较低; DOC+CDPF的减排效果优于单独使用DOC,且在不同工况下表现更加稳定;DOC和DOC+CDPF均能不同程度地降低排气中NO的量,同时增加NO2的量,但对于NOX总量的影响较小,从而使得排气中NO2占总氮氧化物的比例有所上升。关键词:重型柴油车;氧化催化转化器;催化型颗粒捕集器;气态排放物The Influences of DOC and DOC+CDPF on Gaseous Emissions of Heavy-Duty Diesel VehicleLOU Di-ming, LIU Ying, TAN Pi-qiang, HU Zhi-yuan (School of Automotive Studies, Tongji University, Shanghai, 201804)Abstract: The influences of diesel organic catalyst (DOC) and diesel organic catalyst combined with catalyzed diesel particulate filter (DOC+CDPF) on gaseous emissions, such as carbon monoxide (CO), total hydrocarbons (THC), nitric oxide (NO), nitrogen dioxide (NO2) and nitrogen oxides (NOX) on a diesel bus were studied through experiments on the heavy chassis dynamometer, for the purpose to discuss the effects of these aftertreatment devices on the emissions of heavy-duty diesel vehicles. The results demonstrate the facts that: both DOC and DOC+CDPF can reduce CO and THC emissions in the exhausts in varying degrees. The effect of DOC fluctuates a little in different situationsthe oxidation rate of CO is relatively low in idling and low speed circumstances, while that of THC is relatively low in high speed circumstance. The application of DOC+CDPF on the bus is more effective compared to that of DOC, and performs more steadily in different driving conditions. Both DOC and DOC+CDPF can reduce the emission of NO and increase NO2 in the exhausts. However, they have only slight influences on the total amount of NOX, which leads to the increase of the percent of NO2 in NOX.Key words: heavy-duty diesel vehicle; diesel organic catalyst; catalyzed diesel particulate filter; gaseous emission引言作为传统的动力源之一,柴油机以其良好的燃油经济性、动力性等特点广泛应用于汽车领域,其污染物排放也日益受到关注。随着排放法规的日益严格,通过后处理装置进行机外净化已成为控制柴油车污染物排放的重要手段1-2。基金项目:上海市科学技术委员会科研计划项目(15DZ1205503)作者及项目负责人简介:楼狄明(1963-),男,教授,博士生导师,主要研究方向为发动机代用燃料及排放控制技术,E-mail: loudimingtongji.edu.cn氧化型催化转化器(Diesel Organic Catalyst,DOC)用于氧化排气中的CO、THC及PM中一部分有机可溶物SOF。催化型颗粒捕集器(Catalyzed Diesel Particulate Filter, CDPF)在颗粒捕集器(DPF)上涂覆催化剂以促进再生,是降低颗粒物排放的有效途径。两者耦合工作,通过前端DOC将排气中的NO氧化为NO2,生成的NO2与CDPF中捕集的碳烟反应,实现CDPF的连续再生。目前,相关研究多集中于安装后处理装置后颗粒物的排放特性。王军方等人3的研究表明,DOC对于低转速下不同粒径范围的颗粒物有一定降低作用,而对高转速下粒径大于120nm的颗粒物降低不明显。楼狄明等人4-5的台架试验研究表明DOC耦合CDPF对于聚集态颗粒物的捕集效果优于核态颗粒物;之后的实车道路试验则表明在稳态和瞬态工况下该装置均有较好的颗粒减排效果,且对于颗粒粒径分布规律有一定影响。在气态物排放方面,马荣等人6进行了CDPF对于氮氧化物排放的数值模拟研究;冯谦等人7-8通过催化剂小样测试及台架试验研究了DOC及DOC耦合CDPF对于柴油机气态物排放的影响。此外,也有学者就DOC和DPF对颗粒微观特性、柴油机燃油经济性、排气背压等方面的影响进行了研究9-11。由此可见,目前研究人员多关注于后处理装置对于颗粒物排放的影响,较少有对气态物排放特性的研究;另外,研究多采用仿真或发动机台架试验的方式10-14。台架试验中发动机的运行工况与车辆实际工况有一定差别,使得车辆实际的排放水平与台架试验结果有一定差异;而实车道路测试易受环境等多种因素影响。与两者相比,底盘测功机能在可控的试验条件下对实车排放水平进行测量,有更好的可重复性和可比性,逐渐成为重要的整车排放评价手段15。 本文通过重型车底盘测功机排放测试系统,对一辆柴油公交车安装DOC、DOC+CDPF前后气态物的排放特性进行研究,探寻两种后处理装置对柴油机气态物排放的影响。1 试验方案1.1 试验设备试验所用的主要设备包括重型车底盘测功机和SEMTECH ECOSTAR车载尾气分析系统。SEMTECH ECOSTAR车载尾气分析系统由一系列具有独立功能的模块组成,包括排气流量管与加热采样系统、燃油经济性分析仪、氮氧化物分析仪、总碳氢分析仪等,可对发动机和整车的CO,CO2,THC,NO,NO2等多种气态物排放进行实时检测分析,拥有较高的精度。试验系统布置如图1所示。图1 重型车底盘测功机测试系统1.2 试验车辆试验车辆为一辆满足国III排放标准的柴油公交车。该车配有一台排量为7.146L的柴油发动机,额定功率为177kW,最大转矩为920Nm。试验燃料为国V标准的0#柴油。1.3 试验用后处理装置本文分别采用一套DOC与一套封装的DOC+CDPF装置进行试验。两组装置中,DOC的载体参数与催化剂组分均相同。所用DOC与CDPF的具体参数如表1所示。表1 DOC与CDPF参数参数DOCCDPF载体孔密度/cpsi400200载体过滤层壁厚/mm0.060.35载体孔隙率/%55载体平均孔径/mm1.211.45载体主要材料FeCrAl堇青石贵金属种类Pt/Pd/RhPt/Pd/Rh贵金属负载量55g/ft3, 10:1:015g/ft3, 10:2:1涂层-Al2O3Al2O3+TiO21.4 试验方案试验分为三组进行:A. 对试验车辆未安装后处理装置(即原车)时的气态物排放进行监测;B. 试验车辆安装一套DOC装置后,对其气态物排放进行监测;C. 试验车辆安装一套封装好的DOC耦合CDPF装置(后面简称为DOC+CDPF)后,对其气态物排放进行监测。试验循环均采用中国典型城市公交循环(CCBC)。通过底盘测功机系统对车辆行驶工况,包括速度、加速度等因素进行控制。为方便讨论,将整个循环工况点划分为减速工况、怠速工况、低速工况、中速工况和高速工况,其中:加速度a-0.1m/s2为减速工况;加速度-0.1m/s2a0.1m/s2,且速度v0.5m/s为怠速工况;加速度a- 0.1m/s2,且速度0.5m/sv20 m/s为低速工况;加速度a- 0.1m/s2,且速度20m/sv40 m/s为中速工况;加速度a- 0.1m/s2,且速度40m/sv60 m/s为高速工况。2 试验结果及分析2.1 CO排放试验车辆安装不同后处理装置前后,在测试循环不同工况下的CO排放对比如图3所示。 图3 不同工况下一氧化碳排放特性由图3可得,在各个工况下,原车、安装DOC及安装DOC+CDPF后CO的排放率(g/s)依次减小。其中,在怠速和中低速工况下,DOC对CO的氧化率较低,约为10%;在减速和高速工况下,DOC对CO的氧化率分别为35%和32%;整个循环的CO综合排放率在安装DOC后,降低了约17%。而不同工况下DOC+CDPF对CO均有较高的氧化率,平均为34%。这是因为低负荷时排气温度较低,未能达到DOC对CO的起燃温度,对CO的氧化效果较差16;随着负荷的提升,排气温度升高,对CO的氧化效果也随之变好。而对于DOC+CDPF,由于CDPF中亦涂覆有催化剂涂层,为CO提供了更多活性位,且前端DOC氧化反应会放出热量,提高排气温度,从而有利于CO的氧化反应。因此安装DOC+CDPF后对CO排放的降低效果优于单独安装DOC时的效果。2.2 THC排放试验车辆安装不同后处理装置前后,在测试循环不同工况下总碳氢THC的排放如图4所示。由图4可知,不同工况下,两种后处理装置对THC排放均有一定降低作用。DOC在低速和中速工况下对于THC的氧化效果较好,氧化率分别为43%和35.5%。可能是由于负荷较低时尾气中相对氧含量较高,从而有利于THC的氧化。而各工况下DOC+CDPF对于THC拥有更好的氧化效果,氧化效率为70%-87%。从整个循环的综合排放率(mg/s)看,DOC对THC的氧化率为31.5%,而DOC+CDPF为80%,后者效果优于前者。图4 不同工况下总碳氢化合物排放特性 后处理装置对于THC的氧化效果受到多种因素的影响。不同催化剂对于THC氧化反应的催化有一定选择性,Pt对于饱和碳氢化合物有较高的催化活性,而Pd对于不饱和碳氢化合物的活性较高17-18。另外,由于CO和THC在催化剂活性位存在竞争吸附,M.J.Patterson等人的研究19表明在CO存在时,Pt对于THC的氧化催化活性明显降低,Pd的催化活性也受到一定抑制,而Rh对于芳香烃类的催化活性则会有一定上升。由于CDPF中Pd的百分比较高,且含有一定的Rh,有利于排气中不饱和碳氢化合物和芳香烃类的催化氧化;另一方面前端DOC的氧化反应提升了排气温度,从而有利于THC的氧化,因此DOC+CDPF比单独使用DOC对THC的氧化效率更高。2.3 氮氧化物排放柴油车的氮氧化物排放以NO与NO2为主,其安装不同后处理装置前后的排放特性分别如图5和图6所示。由图5可知,各个工况下两种后处理装置对于NO排放均略有降低作用,其中安装DOC后NO的减排率平均约为3%,安装DOC+CDPF后则为6%,后者效果略优于前者。NO在DOC和CDPF内主要被氧化生成NO2,该氧化反应受到许多因素的影响。首先,NO具有较低的氧化动力,在排气中有CO和THC存在的情况下,其氧化反应将被延迟进行,因此只有当排气中CO和THC浓度较低时,NO才能得到较为有效的氧化。同时,NO的氧化速率在低温时受反应动力约束,高温时受到热力约束,其转化率有一定限制。此外,该氧化反应对于催化剂中毒也较为敏感,当催化剂涂层受到硫、磷等影响时,NO的氧化转化率将明显降低20。由图6可知,DOC和DOC+CDPF在不同工况下均能一定程度增加NO2的排放。安装DOC后NO2的排放是原车的1.3-1.7倍,安装DOC+CDPF后NO2 图5 不同工况下一氧化氮排放特性图6 不同工况下二氧化氮排放特性图7 不同工况下总氮氧化物排放特性的排放是原车的1.7-2.8倍。NO2的主要来源为NO的催化氧化。由于CDPF内催化剂作用,排气中的NO得到了更好的氧化效果。因此比起仅安装DOC,安装DOC+CDPF后生成的NO2更多。反应生成的NO2是颗粒捕集器再生的重要因素。相比O2,NO2具有更强的氧化能力,在250左右即可在催化剂作用下与DPF内的微粒发生氧化反应21-22,从而在正常排气温度范围内无需其他加热源即可实现DPF的被动再生。使用不同后处理装置前后,车辆总的NOX排放特性如图7所示。由图7可知,在不同工况下DOC和DOC+CDPF均能略微减少NOX的排放。这是由于在NO的氧化反应中,生成的NO2更易在催化剂载体表面吸附并形成硝酸盐或亚硝酸盐,而部分未被吸附的NO2则释放到气相中23-24;在高负荷、富燃的情况下,储存的一部分硝酸盐和亚硝酸盐会发生分解,释放NO2到气相中。因此NOX的减少主要是由于其在催化剂上的吸附并形成盐类。由于NO的降低与NO2的升高,DOC与DOC+CDPF后NO2占氮氧化物总量的比例会有一定升高,如图8所示。图8 不同工况下NO2/NOx排放比例文献12中对这一现象进行了研究,结果表明,安装DOC或CDPF后,排气中NO2/NOX比例受到多种因素的影响,其中影响最大的是排气温度,当排气温度达到350左右时,NO2/NOX比例达到峰值,之后随着温度的上升该比例反而下降;在一定的排气温度下,排气中的O2含量、PM/NOx比例以及后处理装置的几何尺寸也会对NO2/NOX比例造成影响;此外,CO的氧化率也是造成这一比例变化的因素之一。不过,上述文献中提到的CDPF后NO2/NOX比例较高,可达15%50%,而本文试验结果中该比例仅不足8%。造成这一现象的原因可能是试验中后处理装置进口处的排气温度较低,对于CO、 THC和NO的氧化造成了不利影响,由于NO在竞争吸附中存在劣势,尾气中较高的CO和THC含量抑制了NO的氧化,从而使得NO2的生成率较低。另外,由图8可知,随着车速增加,NO2占总氮氧化物比例有先上升再下降的趋势。这是因为随着车速增加,在高浓度的NO环境中,Pt表面会产生饱和现象,使得NO与O-产生活性位竞争,而O-在此竞争中存在优势,会抑制NO在Pt上的吸附8,从而降低NO的反应率。此外,排气流量升高使得各成分接触时间减少,也会对NO的氧化产生不利影响。3. 结论本文对一辆柴油公交车安装氧化催化转化器(DOC)、氧化催化转化器耦合催化型颗粒捕集器(DOC+CDPF)及未安装后处理装置时气态物的排放特性进行了试验研究,结果如下(1)DOC和DOC+CDPF均能不同程度地降低排气中CO的量。其中,DOC在怠速和中低速工况下对CO的氧化效果较差,随着车速增加氧化作用逐渐增强;而DOC+CDPF在各个工况下对CO均有较好的氧化效果。DOC+CDPF的效果优于单独使用DOC。(2)DOC和DOC+CDPF均能不同程度地降低排气中THC的量。其中,在低速和中速工况下,两种后处理装置对THC的氧化效果较好,而在高速工况下有所减弱。在各个工况下DOC+CDPF对THC的氧化作用比较稳定,效果优于单独使用DOC。(3)DOC和DOC+CDPF均能不同程度地降低排气中NO的量,增加NO2的量,但对 NOX总量几乎无影响。各个工况下,这种作用效果相差不大。此外DOC和DOC+CDPF均能使得排气中 NO2占总氮氧化物的比例有所上升,且DOC+CDPF效果更为明显。参考文献1 贺泓, 翁端, 资新运. 柴油车尾气排放污染控制技术综述J. 2007, 28(6): 1169-1177.2 帅石金, 唐韬, 赵彦光, 华伦. 柴油车排放法规及后处理技术的现状与展望J. 汽车安全与节能学报, 2012, 3(3): 200-217.3 王军方, 丁焰, 尹航, 葛蕴珊, 王小臣, 谭建伟, 何超. DOC 技术对柴油机排放颗粒物数浓度的影响J. 环境科学研究, 2011, 24(7): 711-715.4 楼狄明, 温雅, 谭丕强, 纪丽伟. 连续再生颗粒捕集器对柴油机颗粒排放的影响J. 同济大学学报: 自然科学版, 2014, 42(8): 1238-1244.5 楼狄明, 钱思莅, 冯谦, 谭丕强, 胡志远. 基于DOC+CDPF后处理技术的公交车实际道路颗粒物排放特性J. 环境工程, 2013(31): 348-353.6 马荣. 柴油机催化型颗粒捕集器氮氧化物排放模拟计算D. 西南林业大学, 2014.7 冯谦, 楼狄明, 谭丕强, 胡志远, 崔建光. 催化型 DPF 对车用柴油机气态污染物的影响研究J. 燃料化学学报, 2014, 42(12): 1513-1521.8 冯谦, 楼狄明, 计维斌, 谭丕强, 胡志远. DOC/DOC+ CDPF 对重型柴油机气态物排放特性的影响研究J. 内燃机工程, 2014, 35(4): 1-6.9 李磊. DOC 与 DPF 对柴油机排放颗粒微观特性影响的研究D. 河南科技大学, 2014.10 胡俊, 孙平, 梅德清, 张敏. 颗粒捕集器捕集效率及对柴油机性能影响的研究J. 机械设计与制造, 2013 (6): 134-136.11 龚金科, 龙罡, 蔡皓, 吴钢, 余明果. 催化型微粒捕集器的再生与压降数值研究J. 环境工程学报, 2011, 5(12): 2820-2824.12 He C, Li J, Ma Z, Tan J, Zhao L. High NO2/NOx emissions downstream of the catalytic diesel particulate filter: An influencing factor studyJ. Journal of Environmental Sciences, 2015, 35: 55-61. 13 Yamamoto K, Nakamura M, Yane H, Yamashita H. Simulation on catalytic reaction in diesel particulate filterJ. 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NOx 储存-还原催化剂 Pt-Pd/BaO/TiAlO 的制备及其抗硫性能J. 催化学报, 2007, 28(3): 257-263. 2017年1月12日 姓名 刘影学号 1434462专业 动力工程导师 楼狄明教授 不同后处理装置对柴油公交车排放特性的影响研究 目录 第1章绪论1 1研究背景1 2柴油车污染控制技术1 3柴油车有机物排放1 4本文主要研究内容第2章柴油公交车排放试验方案设计2 1试验车辆2 2试验用后处理装置2 3底盘测功机系统2 4测试循环2 5车辆排放测试系统第3章后处理装置对气态物排放的影响3 1试验循环工况片段划分3 2后处理装置对CO排放的影响3 3后处理装置对THC排放的影响3 4后处理装置对NOx排放的影响3 5后处理装置对VOC排放的影响 第4章后处理装置对颗粒物排放的影响4 1后处理装置对PN排放的影响4 2后处理装置对PM排放的影响4 3后处理装置对碳质组分的影响4 4后处理装置对PAHs排放的影响第5章排气参数与后处理装置的关联性5 1后处理装置对排气温度的影响5 2后处理装置的压降特性5 3多因素灰色关联度分析第6章总结与展望6 1全文总结6 2研究展望 第1章绪论 国III车占51 60 柴油车占12 60 第2章排放试验方案设计 3 2CO 第3章不同后处理装置对气态物排放的影响 与原车相比 DOC后CO降低了22 46 CCRT后降低了34 41 不同片段下减排率随着平均速度的升高而升高 中速和高速片段下CO排放分担率相当 占总量的42 47 DOC和CCRT后高速片段下分担率低于原车 中速和低速片段略高于原车 相对而言 DOC在怠速工况下对CO的作用略逊于其他三种工况 CCRT在加速和匀速工况下CO减排效果相对较好 而怠速和减速工况的效果相对较差 低速 中速 高速 全程 3 3THC 第3章不同后处理装置对气态物排放的影响 低速 中速 高速 全程 与原车相比 DOC后THC降低了42 50 CCRT后降低了78 29 不同片段下减排率随着平均速度的升高而降低 高速片段下THC排放量最高 占总量的50 54 DOC和CCRT后高速片段下分担率高于原车 中速和低速片段均低于原车 DOC在四种工况下对THC的作用效果相差不大 CCRT在减速工况下对THC减排效果相对较好 而怠速和加速工况的效果相对较差 3 4NOx 第3章不同后处理装置对气态物排放的影响 与原车相比 DOC和CCRT对于NOx排放均无明显影响 NOx的略微下降可能是由于在催化剂涂层表面形成碳酸盐并吸附 中速片段下NOx排放量为整个循环总量的主要组成部分 加速工况下NOx排放分担率最高 原车NO2 NOx比例约为5 5 6 5 DOC后约为7 2 8 8 CCRT后约为3 3 3 8 影响NO2形成的主要因素可能为 排气温度 CO和THC的氧化 3 5VOCs 第3章不同后处理装置对气态物排放的影响 1 VOCs排放以C1 C6为主 2 含碳数上的分布规律原车 C1 C3DOC后 C1 C3 C6CCRT后 C2 C33 两种后处理装置后C10 C20均高于原车 与原车相比 DOC后降低了3 38 CCRT后降低了41 84 DOC后烷烃 卤代烃含量下降 含氧 硫化合物含量上升 CCRT后含氧 硫化合物 卤代烃含量明显下降 烯烃含量上升 低速 4 1PN 第4章不同后处理装置对颗粒物排放的影响 与原车相比 DOC后PN下降了39 14 CCRT后PN下降了99 58 原车和DOC后高速片段下PN排放最高 CCRT后中速片段下PN排放最高 后处理装置加速工况下作用更突出 高速 颗粒物数量的粒径呈对数双峰分布 核态颗粒物为PN排放的主要组成部分 DOC和CCRT对核态颗粒物数量的减排效果较好 4 2PM 第4章不同后处理装置对颗粒物排放的影响 低速 高速 与原车相比 DOC后PM下降了5 27 CCRT后PM下降了98 74 中速片段下PM排放最高 约占总排放量的55 CCRT在加速工况下作用明显优于减速工况 颗粒物数量的粒径呈对数单峰分布 与原车相比 CCRT后峰值对应粒径略向后偏移 且峰值处较为平缓 聚集态颗粒物为PM质量排放的主要组成部分 4 3OC EC 第4章不同后处理装置对颗粒物排放的影响 与原车相比 DOC后OC降低了6 16 140 时的OC挥发量占总量的55 CCRT后降低了49 15 140 280 时OC的挥发量占总量的85 91 与原车相比 DOC后EC降低了20 34 580 740 时EC的挥发量占总量的93 04 CCRT后未检测到EC 原车TC排放共80 32 g 其中OC占38 50 安装DOC后TC排放共68 37 g 比原车降低了14 88 其中OC占TC的42 45 安装CCRT后TC排放共15 73 g 比原车降低了80 42 其成分全部为OC OC EC 4 4PAHs 第4章不同后处理装置对颗粒物排放的影响 16种EPA 非EPA 与原车相比 安装DOC后PAHs排放量降低了29 94 安装CCRT后降低了95 12 芘 菲 荧蒽为PAHs排放的主要组成部分 EPA名单内的PAHs组分为PAHs排放的主要组成部分 占多环芳烃排放总量的84 及以上 DOC和CCRT对于EPA规定的PAHs减排率分别为39 14 和95 32 效果优于EPA名单外的PAHs 与原车相比 安装DOC后PAHs毒性当量降低了4 06 安装CCRT后降低了94 27 均低于排放量的减排率 非首个循环 DOC入口和出口温度 入口温度 与速度有一定相关性 减速和怠速阶段温度变化逐渐减缓 出口温度 有一定的时间滞后 曲线平缓 对高速响应明显 前后温差 曲线与入口温度类似 与速度明显相关 高速且急加速时可能为正 5 1DOC温升特性 第5章排气参数与后处理装置的关联性 速度 km h 入口温度 出口温度 温度差 DOC CDPF 5 2压降特性 第5章排气参数与后处理装置的关联性 灰色系统 信息量不大 信息不明确 灰色关联分析 对系统内各个因素观测值组成的一系列序列曲线的几何形状进行比较 几何形状越相似 则因素间灰色关联度越大 分析步骤 确定参考序列和比较序列进行数值变换使用关联度模型计算其关联度 并排序 数值变换 初值法对X x 1 x 2 x n 有 其中 j 1 2 n 计算模型 邓式灰色关联度模型 5 3灰色关联分析 第5章排气参数与后处理装置的关联性 5 3灰色关联分析 第5章排气参数与后处理装置的关联性 全文总结 第6章总结与展望 研究展望 1 可就不同结构参数 催化剂组分及涂覆量等因素对后处理装置在实车应用中的效果进行研究 2 可采用其他试验循环 通过控制试验条件和结合仿真分析研究后处理装置的作用特点 3 可使用不同的样本观测值 数据变化方法及关联度模型进行多因素的灰色关联分析 进一步挖掘各参数间关系 谢谢 请各位老师批评指正 4 1PN 第4章不同后处理装置对颗粒物排放的影响 4 2PM 第4章不同后处理装置对颗粒物排放的影响
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