超临界CO2条件下碱性添加物对大晶粒TS-1催化丙烯环氧化反应的影响

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1、第26卷第3期2011年6月夭偉科杖丈摩诊报Journal of Tianjin University of Science & TechnologyVol.26 No. 3Jun.2011超临界CO2条件下碱性添加物对大晶粒TS-1催化丙烯环氧化反应的影响张耀日S唐娜蔦吴玉龙3杨明德（L天津科技大学海洋科学与丁程学院.天津300457； 2.清华大学核能与新能源技术研究院.北京100084）摘 要：为解决左超临界CO2(scCO2)反应介质中大晶粒钛硅分子筛(TS】)催化丙烯环氧化制备环软丙烷(PO)的 反应存在的IhOj分解和环氧丙烷选择性较低等问題研究了添加氢豪化钠、碳酸飲钠虫素和碳酸候

2、等碱性组分对反 应的影响.在加入各城性纽分后环氧丙烷选择性均有了不同程度的捉高缓解了 H2O2的分解及副产物生成，在加入 0.054 1 mmol碳咬性后，战。2转化率、PO选择性和 出。?利用率分别达到了 98.7%.95.2%和94.3%.关键词：大晶粒TS-1;丙烯环氣化；碱性添加剂；超临界CO?中图分类号：TQ2O3.2 文献标志码：A文章编号:1672-6510(2011)03-0016-04Effect of Alkaline Additive on Propylene Epoxidation Catalyzed byLarge Grain Size TS-1 in Supercr

3、itical CO2ZHANG Yao-ri1, TANG Na WU Yu-long2, YANG Ming-de2(1. College of Marine Science and Engineering Tianjin University of Science & Technology,Tianjin 300457 .China；2. Institute of Nuclear and New Energy Technology .Tsinghua University .Beijing 100084China)Abstract： The propylene epoxidation ca

4、talyzed by large grain size TS-1 still existed some problems in supercritical CO2 (scCO2) as reaction medium, such as decomposition of hydrogen peroxide and poor selectivity of PO The effect of alkaline components on the reaction was systematically investigated As a result.alkaline components had po

5、sitive effect on the selectivity they can decrease the decomposition of hydrogen peroxide and increase the selectivity of PO as well. 0.054 I mmoHNH/COj additive could raise the selectivity of PO,conversion and utilization of H2O2 to 95.2%. 98.7% and 94.3% respectively.Keywords： large grain size TS1

6、； propylene epoxidation； akaline additive； supercritical CO自1983年Taramasso等首次合成钛硅分子筛 （TS-I）以来，以TS 1为催化剂，双氧水（出。2）为氧 化剂的催化氧化反应由于具有条件温和、反应迅速及 过程无污染等优点，受到研究者们的重视.Li零用 四丙基漠化钱（TPABr）取代四丙基氯氣化钱 （TPABOH）合成了大晶粒TS-I分子筛催化剂，大晶 粒TS-1成本大大降低（每克TPAOH的价格是 TPABr价格的4.6倍）并曰反应产物和催化剂易分 离但是，甲醇溶剂对丙烯溶解和扩散性能不佳，致 使H2O2利用率（。：）、

7、转化率（xH?o；）不高,并且大晶粒TS-1反应路径长，反应物分子难以从微孔扩散 至活性位，产物也难以从催化剂孔道中扩散出来，加 剧r副反应的发生.这些都限制了该反应休系的进 一步工业化应用.超临界流体具冇优良的溶解和传质性能，其中超 临界CO2（scCO2）是一种环境友好的溶剂，具有无 弗、不可燃及廉价等优点，广泛地应用于萃取分离及 催化反应中.本傑题组以scCO2为溶剂,TS-1为催 化剂进行丙烯环氣化反应，反应效果明显提高.然 而，在scCO2介质中仍存在H2O2无效分解环氧丙牧稹日期：2010-12 13；修回日期：2010-01-08碁金项目：国家白然科学基金资助项目（20506011）；中国石油科技创新草金项目（201030（60406）作者简介：张緬日（I9S4 ）.男,河北石家庄人.硕士研究生；通信作者：吴玉龙,副教授.wylong.