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1、有机硅烷导向合成多级孔分子筛及其用于甲醇制取低碳烯烃反应低碳烯烃（特别是乙烯和丙烯） 是重要的化工原料。 随着石油资源的日渐枯 竭, 开发非石油路线的低碳烯烃生产工艺显得尤为重要。其中,以煤为源头的甲醇制取低碳烯烃技术 （MTO和MTP是近些年发展起来的新兴产业,一方面缓解了石油资源紧缺的局面 ,另一方面促进了煤炭资源的清 洁转化利用 , 符合我国能源利用与环境保护可持续发展战略。除生产工艺和反应 条件的影响以外 ,催化剂是甲醇制取低碳烯烃反应的另一关键因素。目前用于甲醇制取低碳烯烃的催化剂主要为SAPO-34和ZSM-5分子筛,这两种分子筛催化剂活性高,对低碳烯烃的选择性好。然而,常规的SA
2、PO-34和ZSM-5 分子筛均为典型的微孔材料 , 用于催化反应时表现出传质阻力较大、易结焦失活 等问题。研究表明,向传统的微孔分子筛内引入大 /中孔结构是提高其传质性能的有 效途径,由此得到的分子筛催化剂同时具有微 /中/大孔结构,是一种多级孔道催 化剂材料。目前 , 多级孔分子筛制备及催化反应应用领域的研究热点主要集中在 向不同骨架分子筛引入多级孔的通用方法研究和多级孔分子筛参与催化反应过 程构-效关系的建立。鉴于此,本论文采用有机硅烷表面活性剂 TPOA（为介孔导向剂,设计制备具 有多级孔道结构的SAPO-34和ZSM-5分子筛,并将所得到的多级孔SAPO-34和 ZSM-5分子筛分别
3、用于MTO和MTP反应。（1）多级孔SAPO-34分子筛具有新颖的 纳米片自组装结构；实验系统考察了合成反应条件（TPOAC/SiO2/sub比例、 SiO2/Al2O3 比例、动态水热条件）对多级孔SAPO-34分子筛结构的影响；将SAPO-34内米片自组装多级孔分子筛(NA-SP34、 商业块体SAPO-34( CM-SP34以及纳米片层 SAPO-34( NS-SP34用于MTO反应 评价其催化性能,结果表明NA-SP34得益于其多级孔道结构及适宜的酸性,表现 出更长的催化寿命和更高的低碳烯烃选择性，催化寿命分别是CM-SP34和NS-SP34的3.6倍和1.5倍,乙烯选择性较 CM-S
4、P34和NS-SP34分别提高了 20.5% 和 0.9%左右。(2、多级孔ZSM-5分子筛具有含量可控的晶内大/中孔结构；实验系统考察 了 TPOACta入量对多级孔ZSM-5分子筛结构的影响；将多级孔ZSM-5分子筛(ZSM-5T、商业块体 ZSM-5分子筛(C-ZSM-5 以及常规 ZSM-5分 子筛(ZSM-5*/suboT用于MTPS应评价其催化性能，结果 表明ZSM-5T/sub：多级孔分子筛得益于其多级孔道结构以及适宜的酸性 ， 在MTP反应中表现出良好的催化性能，催化寿命分别是C-ZSM-5和ZSM-5*/suboTv/subK 7.6 倍和 5.4 倍,丙烯选择性较 C-ZSM-5和ZSM-5noT别提高了 13.7%和 20.3%左右。
有机硅烷导向合成多级孔分子筛及其用于甲醇制取低碳烯烃反应
