高热导性树脂组成物

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1、高热导性树脂组成物JP2009-263476 (2009-11-12)申请者：发明者：摘要 课题：得到耐冲击强度等的机械强度和成形性没有下降的高热导性树脂组成物。解决课题的手段： 含有PPS系树脂、PA系树脂、对这些树脂相容化的相容化剂和赋予导热性的导热填充剂，树脂的一方 形成岛的结构，树脂另一方形成海的结构的三元网络结构，导热性填充剂偏向在海状结构的树脂中为特 征的高导热树脂组成物。发明请求的范围请求项1含有PPS系树脂、PA系树脂、对这些树脂相容化的相容化剂和赋予导热性的导热填充剂，树脂的 一方形成岛的结构，树脂另一方形成海状结构的三元网络结构，导热性填充剂偏向在海状结构的树脂中 为特征的

2、高导热树脂组成物。请求项2 相容化剂是层状钛酸及层状硅酸中的至少一种为特征的请求项1 记载的高热导性树脂组成物。请求项3 赋予热传导性剂是金属氧化物和/或金属氮化物为特征的请求项1 或2记载的高热导性树脂组成物。请求项4 赋予热传导性剂是选择氧化镁、氧化铝、氮化铝和氮化硼中的至少1种为特征的请求项3记载的高 热传导性树脂组成物。请求项5 热传导性赋予剂，经表面处理为特征的请求项3和4记载的高热导性树脂组成物。请求项6请求项 1-5 的各项中记载的高热导性树脂组成物的制造方法， 聚苯硫醚系树脂中混合相容化剂，第一基材部分料的调制工程； 和聚酰胺系树脂中混合赋予热传导性剂，第二基材部分料的调制工程

3、，准备第一基材部分合第二基材部 分的熔融混炼工程为特征的高热传导性树脂组成物的制造方法。请求项7请求项 1-5 的各项中记载的形成树脂组成物为特征的成形品。发明的详细说明 技术范围0001本发明是有关具有高热传导率的高热传导性树脂组成物及其制造方法，和它的成形品。技术背景0002塑料材料由于它的可加工性，生产性及形状的自由度，因而在电气、电子、精密机器、汽车部品等 的用途中是有用的，期待用作这些领域中使用的金属材料的替代材料。但是，塑料材料和金属材料相比， 热传导性是非常低，热传导性，散热性是差的，从各种机器或设备中发生的热，引起塑料材料构成的部 品软化，熔融，恶化，分解的危险。进而，由于积蓄

4、热量，考虑影响机器内部的其他部件，给予危险性 从安全性和可靠性的观点考虑，要求使用热传导性、散热特性优异的材料。特别，计算机控制成为主流， 最近，汽车领域，电子电机领域的中央处理装置（CPU）等的发热体的散热性成为重要的课题。0003 给予塑料材料导热性、散热性的方法，已知有添加金属或无机填充剂的技术。改良塑料材料的热传 导性，一般在塑料中单独地配合或组合并用配合氧化铝、二氧化硅等的五级填料，碳纤维、石墨、低熔 点合金等的热传导性材料，进行改良。但是碳纤维、石墨是导电性的，能够损坏电器绝缘性，用途被限 制。0004 另一方面，氧化铝、二氧化硅是绝缘体，但是热传导率不高，为了达到高热传导性必须填

5、充相对于 树脂的高含量的导热材料，为此尝试改变粒子形状和高密度地填充。然而，高填充量使树脂的流动性急 剧变差，组成物成型困难。为了针对这个问题改善流动性尝试添加液晶聚合物，但是为了维持原有的成 型容易和成形品的机械物性，存在有很难满足高热传导性的要求的状况。0005特许文件 1 中，展示了聚碳酸酯系树脂/热塑性硅烷树脂/高热传导性无机化合物构成的聚合物合金 中，热塑性硅烷树脂形成连续相，而高热传导性无机化合物优先地存在于聚碳酸酯系以外的相内的高热 传导性热塑性树脂组成物。因此，不仅可以比较少量添加高热传导性无机化合物，而且能够有效地提高 组成物的热传导率。0006特许文献 2 中展示使用苯乙烯

6、单体和/或（甲基）丙烯酸酯系单体合成1种以上的热塑性树脂/聚酰 胺树脂/高热传导性无机化合物构成的聚合物合金，聚酰胺系树脂形成连续相，而高热传导性无机化合物 优先地存在于苯乙烯单体和/或（甲基）丙烯酸酯系单体构成的热塑性树脂的高热传导性热塑性树脂组成 物。因此，仅仅添加比较少量的高热传导性无机化合物，就能够有效地提高组成物的热传导性。0007然而，这些以往技术中所提的树脂组成物，限制在特殊的树脂中，而且存在没有能够赋予充分高热导性的问题。特许文献 1：特开 2007-321138号公报特许文献 2：特开 2007-327010号公报发明的展示 发明要解决的课题0008 本发明的目的是提供耐冲击

7、性等的机械强度及成形性等没有下降的，获得高热传导率的高热传导性 树脂组成物及其成形品。解决课题的手段0009 本发明是含有聚苯硫醚树脂，聚酰胺树脂，这些树脂的相容化的相容化剂和给予热传导性的热传导 性剂，形成聚苯硫醚系树脂和聚酰胺系树脂中的一方树脂具有岛型状结构，另一方具有海状结构的三维 网络结构，热传导性剂偏向在海状结构的树脂中。因而，树脂组成物的全体中热传导性剂的分散和以往 的场合相比，因为在海状结构树脂中能够存在多量的热传导性剂，因此，海状结构的树脂中的热传导性 能够提高。因此，三维网络结构能够沿着形成的树脂组成物中的海状结构的树脂中传导热。0011用于本发明中的相容剂，例如层状钛酸及层

8、状硅酸盐。0012 作为相容剂的层状钛酸是由层状钛酸的层间中插入有机碱式化合物得到，纳米片化层状钛酸最好使 用被纳米片化的钛酸的层状部分。层状钛酸能够使用酸或温水处理层状钛酸盐得到。0013层状钛酸盐，例如能够以一般式- -表示（式中，A和B表示相互不同的1-3价的金属,B表示Ti的缺损部。满足0 x 1.0的正实数,y和z是满足0 y +z 層状于夕酸力g Lid*;:2丁n颐外仆权町Q)6075甸fitlfi：lAIXfit!物 性輕伝導率W2.01上2. 1渝動性E-2 (cdl7s)i fl. 1丘69. 1L71/:加1】術魅値|J/?rf1 119. j17. b5.740外二坎尤

9、战這QUo20. 117. 8比M覘察結来偏件O0oOXI居面嗒剥離無JML無。OX流则性：肩化兀丁门一耳风夕、JUOVxiGUkg荷匝無l有乃0065 实验结果见表20066表2事：A：瑚腥.日;相溶化削M；納云導吋与削項冃堂它-1馳lb探酬严1曲1星测MAm (r 4P)?PS40旷”PPS I1F2O3A):汕：PA (CM1017)4) PA (CM10Z5)心.3DC腮U (/ ir-vhQ；6340MgO存4匸丰冇5Q 102)BN憋总溥率f/irKId让乃1 7 0. %0.亦流動叫E-2加也；L斗沖7. ItNDS.廿26. 2-n三次元購诰XXXX偏在XXXAV. _ 有。表

10、面層剥離看0無J無J流鹭性：高化式7口一r 夕一伫X :JOkg荷重*:2兀乂刚辽荷直* : 31CCX：09kgf重 川；：狽0067实施例5PPS(T-4P)和纳米片化层状钛酸90.5/9.5wt%的比例预先混合后，在混合器中300C, lOOrpm下熔融混炼10分钟，得到PPS/相容化剂的木料部分。另一方面，PA (CM1017)和MgO -Anzhao 24.0/76.0wt%预先混合后，在混合器中300C, lOOrpm下熔融混炼10分钟，得到目的树脂组成物。这个树脂组成物和实施例1同样的条件注射成型制备热传导测定片和IZOD试验片。 OO68实验结果展示在表3OO69实施例5和比较

11、例1的注射成形品的横断面的SEM观察的照片展示在图1和图2中。图1表示实施例5 的注射成型品的横断面，图2表示比较例1的注射成形品的横断面。OO7O了.7.-卩卩EX 2500P/v 亠 Vtg(3图1图1中展示在实施例5成形品的横断面中，似黑的部分表示聚酰胺（PA）的部分，稍白的部分表示聚苯 硫醚（PPS）。0071图1 中, PPS部分构成岛状结构，PA部分构成海状结构。热传导性赋予剂氧化镁作为白色粒子被观察到。 可看出是偏向在海状结构部分的PA部分中。0072比较例1中，图2所示，PPS部分合PA部分不能明确地被区别，可以清楚是没有形成三维网络结构。作 为白色粒子观察到的氧化镁也没有偏向

12、，以均匀分散的状态包含在树脂组成物全体中。0073表1和表3所展示的,实施例5和比较例1的热传导率的比较,实施例1是2.7W/mK,比较例1是1.3 W/mK。 前者是后者的约2倍。还有，流动性、实施例5和比较例1,各自是4.9cm3/秒和4.0cm3/秒，实施例5方 成形性优异。0074IZOD冲击值，实施例5是17.4 J/M,比较例1是17.8 J/M,实施例5和比较例1大致是相同的水平。0075实施例 6-9和实施例5同样的方法，展示在表3中的PPS和相容化剂的母料部分合PA和热传导给予剂的配置，各自 母料部分合实施例 5 同样的熔融混合，得到目的树脂组成物。0076实验结果展示在表3

13、。0078实施例 10-13和实施5同样的方法，调制PPS和相容化剂96.6/3.4wt%的母料部分，以及PA和热传导赋予剂以 29.8/70.2wt%的母料部分，两个母料以14.5/85.5wt%的比例熔融混合，得到目的树脂混合物。这个树脂混 合物和实施例1同样的条件下注射成型调制热传导测定片。在混合器中300, 100rpm下熔融混炼10分钟，得到PPS/相容化剂的母料部分。另一方面，PA （CM1017 ）和 MgO :0077表3項目：A.樹唐吕:相君叱剤、巳點伍導付与剤実施仇5Am CMP)19：9i19pps mw：9FUF1919月19PA (CM! 025)1!)弓产汐一卜化層

14、狀于夕，阖222?2卜幵卜2CXgOUtZ75Q)肿(ATmT5Q-iO2)了儿泊ED物 性愍运簿率W-2打:2. 43. 12. 5:叩E-2 91%,1 37. 4i :1 1MOD舫華植J/M17. -1孰1S.ESA外三次元構造C0O OCO愠在C：OCO蛊加属取離無;無二無I無無二怆鹽性：即口匕了匚一亍以夕一知0匸乂：刖血荷車沖：未測走0079 实验结果展示在表4。0080比较例 8PPS树脂和实施例8那样调制PA和热传导赋予剂按14.5/85.5wt%比例的母料部分熔融混合得到树脂组成 物。这个树脂组成物和实施例1同样的条件下注射成型调制热传导测定片。0081实验结果展示在表400

15、82表4項目：A:彌脂旧:噌晦代剤，C：鼬伝導付号剤項口码聘 siaaMilaiItel 趣那APPS (T-4P)4PFS (W4M1414141 6凤谢心门沐E壮.5掠2氏.5B卜化膚狀丁夕醱0. 20, 52卜R卜W l.Q3. 50.5CNgO ?HnW5Q)MgO (ArKU755-S)BN60to物热伝導率w2. r.=?.3上. Q1E-2 (cnVs)S. C1：. 115. 11：. tt IM外二次元唏造QQOO）：僞在COOO龙面同剥離遵二帆肌沆竄性；书化云7 口一亍只夕一初丄吒灯芝亘* ： SWEXWQkg荷直0083实施例 14-17各成分最终的比例按照表5中展示的那

16、样，调制PPS/相容化剂的母料和PA热传导给予剂母料，各母料部 分合实施例5同样，在混合器中300C, lOOrpm下熔融混炼10分钟，得到树脂组成物。0084实施例17, PPS和相容化剂，以及PA和热传导性赋予剂的两个母料部分混合以前，添加板状的氧化铝、AIN多糖类表面处理剂和门混合，然后和上述的实施例同样地进行熔融混炼，得到目的树脂组成 物加以粉碎后，和上述实施例同样的条件下注射成型调制热传导测定片。0085实验结果展示在表 5。0086【表5】瓊妲玄旦相漕化剤、&热伝導付与剤、他C添加剤項目单位実施例14実旃例15実施例16実施例再:PPS ffl203A)1?. 2525. T32r

17、APA (CM102S-：也H12. 8In?B卜化軒灯夕：/皱1. j1.：?MgO fr3W5Q-102)说505弓C虫状2空膊紀袤而処理品I)2熱伝璃率W/rK询1.793. b性碱動性E-2 (cr7s)j.(L 212述外三次兀構迭OOco勺训観察結果诵往Cc0O表面層剥離無1/無無L流期性；高化式w亍入夕一3()jrx 1 ookg荷直*甘：Slot xlOOkg0087从表 3 到表 5 所展示的那样，根据本发明的实施例，能够看到得到冲击强度等的机械强度和成形性没有 低下的，高热导率的树脂组成物。0088图1展示根据本发明的实施例5的成形品的横断面的SEM扫描电子显微镜图像。图 2 展示比较例 1 的成形品的横断面的扫描电子显微镜图像