钛酸锌基光催化材料的制备及其光催化环境研究 - 环境设计

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1、钛酸锌基光催化材料的制备及其光催化环境研究 - 环境设计 环境论文钛酸锌氧化石墨烯亚甲基蓝第 1 章 绪论1.1 研究背景水是万物之源，然而由于人口的不断增长及工业的快速开展，水资源短缺成为全球性问题。近年来，生活污水和工业废水的激增，使得水资源环境问题更加严峻。据 2022 年中国环境状况公报报道，我国多达 423 条主要河流、62 座重点湖泊均受到了不同程度的污染，在对全国 202 个地市级行政区发展的地下水水质监测中，依据?地下水质量规范，水质呈较差级的监测点占总监测点数的 45.4%，水质呈极差级的监测点占 16.1%1，由此可见，水污染处理问题已刻不容缓。经过研究人员大量的分析研究，

2、目前污水处理办法可主要分为：物理处理法、化学处理法、生物法。物理法主要包括萃取法、过滤法、沉降法、吸附法、渗透法等,主要用于简单污水处理或与其它处理办法结合；化学法主要包括电解法、臭氧氧化法、Fenton 氧化法、光催化氧化法等，此办法效率高，处理彻底，应用较多；生物法主要包括活性污泥法、生物膜法等，操作简单、本钱较低，但周期较长。由于近些年来化工原料、医药农药及其中间体、外表活性剂等的大量使用，使得污染水体成分复杂、有机物含量高且难降解、毒性强、水量大，单一传统的污水处理法无法高效、快速、低耗能的解决水污染问题。因此，为响应国家和社会绿色环保的开展需求，迫切需要一种高效、清洁、低本钱的环境污

3、染治理技术来平衡开展与环境之间的矛盾关系。1972 年发现 Ti O2光解水制氢后，开启了光催化氧化研究新的里程。在光照条件下，光催化剂吸收能量激发产生光生电子和空穴，从而生成强氧化性自由基，将有机物氧化，最终生成无机小分子物质。其优势在于利用自然界光能，高效、彻底地降解各类难降解污染物，是一种很有前景的绿色清洁技术，因此受到广阔研究人员的青睐。目前，研究者关注的半导体光催化剂主要为过渡金属氧化物、硫化物，钙钛矿型复合氧化物光催化剂。.1.2 钛酸盐研究概况钛酸盐是钛的含氧酸盐 MTi O3，它是由 Ti O6八面体经过共顶点或共边构成，半径相对较大的 M 原子有 12 个 O 配位，占据了

4、Ti O6八面体所围成的十二面体空腔，Ti 原子只有 6 个配位，位于 Ti O6八面体的体心，结构如图 1.1(a)所示。另一种 MTi O3结构是 M 原子和 O 原子形成立方的最密堆积， M 原子周围有 12 个O 配位，Ti 原子那么在 O 所形成的八面体空隙中。在结晶学中，这种结构常用钛氧八面体晶胞来表示，结构如图 1.1(b)所示3,4。钛酸盐一般包含钙钛矿和铁钛矿两大类。当 MTi O3中各离子半径满足一定条件即容限因子 r .第 2 章 实验办法2.1样品表征本论文通过 X 射线衍射光谱XRD、扫描电子显微镜SEM、X 射线光电子能谱XPS、氮气吸附脱附BET、紫外-可见漫反射

5、光谱UV-vis、傅里叶红外光谱FT-IR等表征伎俩，分析制备样品的晶相结构、晶粒尺寸、外表特征、孔隙孔道、光吸收性能等。通过 XRD 可分析样品物相组成及晶相结构，其作用机制是一束单色 X 射线照射到晶体样品，而晶体样品可作为 X 光的光栅，发生相关散射从而对光产生干预作用，使得散射的 X 光强度增强或减弱。本论文所用 X 射线衍射仪型号为D8 ADVANCE，射线源为 Cu 靶，扫描范围为 10-70。利用 Jade 软件对 XRD 结果进行分析，通过与规范物质 PDF 卡比照，确定样品物质及其晶相结构。.2.2 扫描电子显微镜SEM测定本论文利用 SEM 分析样品外表形貌，其作用机制是通

6、过电子枪发射电子束，经过加速、会聚照射到样品上，经过偏转线圈使电子束在样品上作光栅状扫描，电子束与样品相互作用产生二次电子等信号，最后成像显示出样品立体外表结构。本文所用仪器型号为 XL30 ESEM FEG，加速电压 20-30k V。样品吸附性对其光催化性能有重要影响，因此本论文利用氮气吸附脱附设备来测试样品比外表积及其孔结构，其作用机理是依据气体在固体外表的吸附性，在一定压力下，超低温条件下的样品颗粒外表对气体分子具有可逆物理吸附作用，并且特定压力对应特定平衡吸附量，通过平衡吸附量利用模型计算比外表积、孔容、孔径等孔性质。本文所用仪器设备型号为 ASAP 2022。 .第 3 章 钛酸锌

7、的制备及其光催化性能研究 . 173.1 钛酸锌(ZT)的制备 . 173.1.1 ZT 的制备办法 . 173.1.2 ZT 的制备条件 . 173.2 ZT 的表征 . 173.3 ZT 的光催化性能研究 . 223.3.1 不同煅烧温度对 ZT 光催化性能的影响 . 223.3.2 不同煅烧时间对 ZT 光催化性能的影响 . 243.4 本章小结 . 24第 4 章 石墨烯/钛酸锌的制备及其光催化性能研究 . 254.1 石墨烯/钛酸锌(GZT)的制备 . 254.2 GZT 复合材料的表征 . 264.3 GZT 复合材料的光催化性能研究 . 324.4 本章小结 . 37第 5 章

8、结论与倡议 . 395.1 结论 . 395.2 倡议 . 39第 4 章 石墨烯/钛酸锌的制备及其光催化性能研究4.1 石墨烯/钛酸锌(GZT)的制备向 100m L 圆底烧瓶中参加 15m L 浓硫酸，边搅拌边参加 2.5g 过硫酸钾、2.5g五氧化二磷，油浴加热到 80后，迟缓参加 5.0g 天然石墨反馈 3h，室温下冷却6h 后，参加蒸馏水抽滤并洗至中性，室温枯燥过夜，得预氧化石墨；取一定量上述预氧化石墨在冰水浴下参加到 23m L 浓硫酸中，边搅拌边迟缓参加 3.0g 高锰酸钾，35油浴反馈 2h 后，参加一定体积的蒸馏水，然后迟缓参加 1.5m L 过氧化氢30%，冷却后抽滤并用

9、150m L1:10盐酸洗涤，经过枯燥得氧化石墨，之后放枯燥器中备用。利用水热法制备石墨烯/钛酸锌：取 0.1258g 氧化石墨烯于 50m L 蒸馏水中超声 2h 使其充沛分散，得到浓度为 2.5g/L 氧化石墨烯溶液；取不同体积上述氧化石墨烯溶液、20m L 蒸馏水、10m L 无水乙醇超声 2h 使其混合分散均匀；将 0.5g 600煅烧所得的 ZT 参加上述溶液，磁力搅拌 5h 得到分散均匀的悬浮液；将悬浮液转移至 100m L 聚四氟乙烯反馈釜中，置于鼓风枯燥箱中在不同温度下反馈一定时间；取出悬浮液，水洗 3 次后置于鼓风枯燥箱中 60枯燥 24h，得到 GZT复合材料。将制备的复合

10、催化材料记为 GZT-w-T*-t，其中 w 为 GO 与 Zn Ti O3质量比，T*为水热温度，t 为水热时间。.结论本文通过溶胶凝胶法制备了 ZT 纳米颗粒，探究了煅烧温度和煅烧时间对 ZT光催化活性的影响，并以最正确性能的 ZT 颗粒及氧化石墨烯为原料，通过水热法制备了 GZT 复合材料以提高 ZT 光催化活性，利用一系列表征分析及光催化降解实验，研究 ZT 和 GZT 复合材料的特征结构及光催化性能，得出下列结论：1、通过溶胶凝胶法成功制备出了 ZT 颗粒。最正确煅烧温度为 600，最正确煅烧时间为2h，经此制备条件下的ZT150min光催化反馈，MB最终清除率为75.3%，反馈速率

11、常数为 0.0078min-1，经过 3 次重复性实验，ZT 对亚甲基蓝的清除率下降了 8.5%，表现出了良好的光催化稳定性。通过 ZT 对不同污染物的降解实验，发现 ZT 对 TC 也表现出了良好的降解效果，且优于 MB，表明 ZT 有较好的光催化活性，是一种有应用潜力的光催化材料。表征分析说明 600制得的样品为单一的立方相 ZT，晶粒尺寸较小，比外表积较大，为球形或近球形的纳米颗粒，在 350-400nm 出现肩峰，光吸收强度相对较大。2、通过水热法制备了 GZT 复合材料，大大提高了 ZT 光催化活性。最正确制备条件为：GZT 质量比为 0.5%，水热温度 100，水热时间 24h。经此条件下制得的 GZT 复合材料 150min 光催化反馈，MB 最终清除率为 95.2%，反馈速率常数为 0.018min-1，相比纯 ZT，亚甲基蓝清除率提高了 31.3%，反馈速率常数提高了 3.5 倍。经过 3 次重复性实验，GZT 对亚甲基蓝的清除率下降了 18.2%，有待于进一步加强。表征分析说明，在水热过程中，GO 被复原，复合物通过 Ti-O-C键结合，很好的改善了 ZT 团聚现象，增大了比外表积，ZT 禁带宽度由 3.07e V降低至 2.97e V，吸收边红移，光谱吸收范围拓宽至可见光区，提高了对太阳光的利用率。 .参考文献略