SrWO4晶体受激拉曼散射的各向异性

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1、SrWO4晶体受激拉曼散射的各向异性张芳;王正平;许心光【摘要】以四方晶系SrW04晶体为例,研究其非主轴偏振配置的受激拉曼散射特 性用532 nm皮秒脉冲激光作为泵浦源，以单次通过的方式研究了 a切SrWO4晶 体的受激拉曼散射增益随泵浦光偏振方向的变化,由此确定出拉曼增益的各向异性. 针对由wO42-四面体对称伸缩引起的924 cm-1的最强频移的实验显示:当入射 光沿a轴和c轴偏振时,拉曼增益系数出现两个极大值壇益分别为10.1 cm/GW和 14.2 cm/GW;当入射光沿a,c轴中分线方向偏振时，拉曼增益系数出现两个极小值， 为7.1 cm/GW.结合拉曼张量及非极性晶格振动模拉曼散

2、射强度解释了上述物理现 象,证明了实验结果与理论相符.期刊名称】 光学精密工程年(卷),期】 2014(022)001【总页数】5页(P39-43)【关键词】 钨酸锶晶体;受激拉曼散射;增益系数;各向异性【作 者】 张芳;王正平;许心光【作者单位】 山东大学晶体材料国家重点实验室,山东济南250100;山东大学晶体 材料国家重点实验室,山东济南250100;山东大学晶体材料国家重点实验室,山东济南250100【正文语种】 中 文中图分类】 O7341引言受激拉曼散射最早发现于1962年1，其研究和应用受到人们的广泛关注2 5。利用受激拉曼散射可以发展新型的黄、橙激光及人眼安全激光，在军事、 海

3、洋、医疗等领域有广阔的应用前景。与倍频、混频及光参量振荡等非线性变频技 术相比，固体的受激拉曼散射具有材料可选择范围宽、谱线宽度和脉冲宽度窄、光 束质量好、器件设计简单、价格低等优点。此外，与气体、液体的受激拉曼散射相 比，固体的受激拉曼散射还具有增益系数高，热导率好等显著优势。Sr W04晶体可用提拉法生长，生长周期短，尺寸大，光学质量好。该晶体是一种 新型的、性能优良的固体拉曼材料，具有不潮解、机械性能好、透光波段宽、光损 伤阈值高、拉曼谱线窄、散射截面大、增益系数高等优点，近年来其相关研究日益 增多620。目前，与该晶体相关的受激拉曼散射研究均采用主轴偏振配置。 本文首次研究了非主轴偏振

4、配置的拉曼散射特性，确定出这种晶体拉曼增益的空间 分布，即各向异性。这项工作对于SrWO4拉曼器件的优化设计具有较好的指导意 义，还可作为其它固体拉曼材料的研究和应用的参考。2 晶体结构及实验装置Sr W04晶体属于白钨矿结构，四方晶系，晶格常数为a = b = 5.407 8x10 - 10, c二11.931 6x10-10,如图 1(a )所示。空间群为 I41/a,WO42-,为 扁平状四面体，Sr2 +和WO4 2 -四面体在c轴方向上相间分布，呈四次螺旋 排列，见图1(b)。图 1 Sr WO4 晶体的结构 Fig.1 Structures of Sr W04 crystal受激拉

5、曼散射的实验装置如图2所示。利用法国生产的型号为HR800的拉曼光谱 仪来测量Sr WO4晶体的自发拉曼散射谱。激光光源为美国Continuum公司生 产的型号为PY61C - 10的染料锁模Nd:YAG脉冲激光器，波长为1 064 nm ,脉冲宽度为25 ps，工作频率为10 Hz。光束通过C - KTP晶体后波长倍频为532.88 nm，脉冲宽度约为20 ps。图中M为对1 064 nm高反（R 99% ）, 对532 nm高透（T 85% ）的滤色片。PP1和PP2为格兰激光棱镜，通过PP1 的旋转可实现光束能量的连续变化，PP2用于将光束偏振固定在竖直方向。光阑 F1和F2的孔径分别为

6、4 mm和1 mm , T为缩束系统，S为分光镜。Sr - WO4 晶体RC沿a向切割，尺寸为5 mmx6 mmx21.24 mm,两透光端面抛光，但未 镀膜。L为对532 nm高反，对560 nm高透的滤波片。P为光谱仪探头，功率计 型号为LPE - 1C（北京物科光电技术有限公司）。光谱分析仪型号为HR4000CG -UV-NIR（Ocean Optics Corp.）。图 2 实验装置示意图 Fig.2 Schematic diagram of experimental set - up for stimulated Raman scattering （ SRS ）3 实验结果及分析Sr

7、 WO4晶体的自发拉曼散射谱如图3所示。为了得到晶格的所有振动模式，入 射光采用非偏振光，波长为532 nm。图3中最强的拉曼频移发生在924.23 cm-1处，由群论以及晶格振动光谱学可以指认该频移源于WO4 2-四面体的对 称伸缩振动。在受激拉曼散射实验中得到的一级斯托克斯光的波长为560.48 nm（见图4）,相对532.88 nm的泵浦光频移量为924.23 cm-1,与自发拉曼散 射的测试结果完全符合。图 3 Sr WO4 晶体的自发拉曼散射谱 Fig.3 Spontaneous Raman scattering spectrum of Sr WO4 crystal图4 级斯托克斯受

8、激拉曼散射光谱Fig.4 Stimulated Raman scattering spectrum of the first Stokes line通过旋转拉曼晶体，即改变入射光偏振方向来研究Sr WO4晶体拉曼性能在空间 的变化,即空间分布情况。在晶体刚产生阶斯托克斯谱线时,记录晶体前的功率 利用阈值公式I二可得到一阶斯托克斯拉曼散射泵浦阈值的空间分布，结果如图5 所示。整个阈值曲线呈现各向异性，并且关于a轴对称分布。偏振方向在0。及 180时阈值最低，为0.83 GW /cm2;在45。及135时阈值最高，为1.66 GW /cm2 ;在 90时为 1.17 GW / cm2，阈值为 0

9、45。图5 级斯托克斯拉曼散射阈值随泵浦光偏振方向的变化Fig.5 Variation of the first Stokes threshold with polarization direction of incident pump light 由于泵浦光的脉宽20 ps远大于晶格振动弛豫时间3.9 ps12,满足稳态工作 条件，利用稳态增益公式gxLxI = 2511（g为增益系数，L为晶体长度）得 到的Sr WO4晶体一阶斯托克斯拉曼增益系数的空间分布，如图6所示。整个增 益曲线同样呈现各向异性，并且关于a轴对称分布，与阈值的变化相反。增益系 数的最大值出现在c轴偏振入射时，即0及18

10、0方向，为14.2 cm/GW ;最小 增益系数出现在泵浦偏振沿a轴和c轴的平分线时，即45及 135方向，为7.1 cm/GW ;当泵浦偏振沿a轴时，增益为10.1 cm / GW。通过测量拉曼散射光发 现，其偏振方向与入射泵浦光的偏振方向基本一致。图6 级斯托克斯拉曼增益系数随泵浦光偏振方向的变化Fig.6 Variation of the first Stokes gain with polarization direction of incident pump light上述实验结果与Ag振动模的拉曼张量有关，根据非极性晶格振动模拉曼散射强度 公式，可以得到该张量只有对角线有元素，即具

11、有的形式。由于c1vc2,在 相同的泵浦功率密度下，平行于c轴的偏振入射引起的散射强度大于平行于a轴 的偏振入射，因此平行于c方向偏振入射的拉曼阈值要低于平行于a方向偏振入 射的情况，与实验结果一致。当偏振入射沿a , c轴的平分线（即45或135 ）方 向时，入射光可分解为a , c两个偏振方向，要激发出45偏振的拉曼光，就必须 激发出a , c两个方向偏振的拉曼光，也就是泵浦能量应该满足a , c偏振拉曼输 出的阈值。此时对于c偏振拉曼光而言，泵浦能量应达到c偏振泵浦阈值的倍， 即0.83x = 1.17 GW / cm2 ;对于a偏振拉曼光而言，泵浦能量应达到a偏振泵 浦阈值的2倍，即1

12、.17x二1.65 GW / cm2。综上所述，只有满足泵浦能量大于 1.65 GW / cm2时，两个方向的偏振拉曼光才能同时输出，形成45的偏振拉曼 光，这与实验值1.66 GW / cm2非常符合。在达到一级拉曼散射阈值之后，继续 增大泵浦能量，得到拉曼散射光斑的变化，如图7所示。中心最亮的白点为剩余 泵浦光，一级斯托克斯线为慢线（谱线宽），强度在光轴方向上最大，随着散射方 向与光轴的偏离而逐渐减弱，在观察屏上显示为以光轴入射点为中心的渐弱圆斑。高泵浦能量下出现的二级斯托克斯线为锐线（谱线窄），虽然强度也是在光轴方向 上最大，但在以光轴为中心的特定空间方向上出现次最大，因此观察屏上的图案

13、是 以光轴入射点为中心的渐弱圆斑外套亮环。图7 级斯托克斯受激拉曼散射光斑Fig.7 Stimulated Raman scattering facula of the first stokes line4结论本文以532 nm的皮秒脉冲激光为泵浦源，研究了四方晶系的Sr WO4晶体受激 拉曼散射的阈值和增益系数随泵浦光偏振方向的变化情况，确定了该晶体拉曼增益 的空间分布。实验发现，其最强频移为924.23 cm-1,相应的拉曼增益在c轴上 最大，为14.2 cm/GW ;在a轴上的拉曼增益为10.1 cm/GW ;最小的拉曼增 益出现在泵浦光偏振沿a , c轴的中分线时，为7.1 cm /

14、GW。本文从拉曼张量的 角度解释了上述物理规律，分析结果与实验数据相符。本文的研究结果为Sr WO4 拉曼器件的优化设计奠定了基础。参考文献：1BASIEV T T，SOBOL A A，ZVEREV P G，et al.Raman spectroscopy of crystals for stimulated Raman scattering J.OpticalMaterials，1999，11(4)：307314.2 胡大伟，王正平，张怀金，等外腔型YV04拉曼激光器J.光学精密工程， 2009，17(5)：975979.HU D W ， WANG ZH P，ZHANG H J， etaL.

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