膜-生物反应器和传统活性污泥法去除两种内分泌干扰物的对比研究

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1、膜-生物反映器和老式活性污泥法清除两种内分泌干扰物的对比研究第28卷第3期3环境科学ActaScientiaeCircumstantiaeVo1.28,No.3Mar.陈健华,黄霞,李舒渊,等.膜毕生物反映器和老式活性污泥法清除两种内分泌干扰物的对比研究J.环境科学,28(3):433439ChenJH,HuangX,LiSY,eta1.ComparisonofbisphenolA(BPA)andnonylphenolethoxylate(NPnEO)removalwithamembranebioreactorversusaconventionalactivatedsludgereactorJ

2、.ActaScientiaeCircumstantiae,28(3):433439膜毕生物反映器和老式活扰物的对比研究性污陈健华,黄霞,李舒渊,文湘华,乔大磊泥法清除两种内分泌干1.清华大学环境科学与工程系环境模拟与污染控制国家重点联合实验室,北京1000842.西安建筑科技大学环境与市政工程学院,西安710055收稿日期:.08-23录取Et期:.O1.16摘要:采用不积极排泥的运营模式,在相似污泥负荷条件下,对比研究了膜.生物反映器(MBR)与老式活性污泥反映器(CASR)对两种典型内分泌干扰物双酚A(BPA)与壬基酚聚氧乙烯醚(NPnEO,n=14)的清除效果.成果表白,在BPA.污泥负

3、荷与NPnEO.污泥负荷分别为0.04610.2g-kg-d与0.0970.701g-kg一1d的范畴内,MBR与CASR均能有效清除这2种内分泌干扰物.随着运营时间的延长,污泥对目的物质的清除能力逐渐加强;相比CASR,MBR对目的物质的清除更强且稳定.在获得相似的出水目的物质浓度条件下,MBR可以耐受更高的容积负荷.2种内分泌干扰物的投加对MBR和CASR的COD和NH4*.N的清除均没有明显影响.核心词:膜毕生物反映器;老式活性污泥反映器;双酚A;壬基酚聚氧乙烯醚;污泥负荷;容积负荷文章编号:0253-2468()03-433.07中图分类号:X703文献标记码:AComparisono

4、fbisphenolA(BPA)removalwithamembranebioreactorreactorandnonylphenolethoxylate(NPnEO)versusaconventionalactivatedsludgeCHENJianhua,HUANGXia一,LIShuyuan,WENXianghua,QIAODalei1.ESPCStateKeyJointLaboratory,DepartmentofEnvironmentalScienceandEngineering,TsinghuaUniversity,Beijing1000842.SchoolofEnvironmen

5、talandMunicipalEngineering,XianUniversityofArchitectureandTechnology.Xian710055Received23August;accepted16JanuaryAbstract:Endocrinedisruptingchemicals(EDCs)areaseriesofmicrocontaminantsinfluencingthesafetyofwastewaterreclamation.TwotypicalEDCs,bisphenolA(BPA)andnonylphenolethoxylates(NPnEO,n:14),wer

6、eremovedbyamembranebioreactor(MBR)andaconventionalactivatedsludgereactor(CASR)withoutsludgedischarge.Comparisonofremovalrateswasconductedwithsimilartargetcompoundsludgeloadings.Theresultsshowedthat,undertheconditionsof0.04610.2gkg.dforBPAsludgeloadingand0.0970.701g-kg?dforNPnEOsludgeloading.boththeM

7、BRandtheCASRcouldremoveBPAandNPnEOeffectively.Withprolongedoperation,thecapacityofsludgetoremovetargetcompoundswasenhanced,andtheMBRcouldachievehigherandmorestableremovalratesthantheCASR.TheMBRcouldholdahighervolumetricloadingfortargetcompoundsthantheCASRtoachievethesamelevelsofeffluentconcentration

8、s.Furthermore,theremovalratesofCODandNH4*-NwerenotaffectedasthetargetcompoundswerefedintoboththeMBRandtheCASR.Keywords:membranebioreactor;conventionalactivatedsludgereactor;bisphenolA;nonylphenolethoxylates;sludgeloading;volumetricloading1引言(Introduction)随着水资源短缺局势的日益严峻,污水回用受到越来越多的关注,而新型微量污染物的潜在危害成为污

9、水回用过程中关注的热点问题之一.内分泌干扰物(EndocrineDisruptingChemicals,EDCs)是一类环境存在浓度低,但不易被降解,潜在危害性大的微量污染物,并能扰乱生物体中天然激素的合基金项目:国家自然科学基金重大国际合伙项目(No.)SupportedbytheMajorInternationalJointResearchProgramofNSFC(No.)作者简介:陈健华(1979一),男,博士研究生,E-mail:;$通讯作者(责任作者),Email:Biography:CHENJianhua(1979一),male,Ph.D.candidate,E-mail:;$C

10、orrespondingauthor,Email:xhuangtsinghua.edu.an434环境科学28卷成,分泌,运送和活动(USEPA,1997),有关研究受到广泛关注.双酚A(BisphenolA,BPA)和壬基酚聚氧乙烯醚(Nonylphenolpolyethoxylate,NPnEO,n=1,2)是2种典型的内分泌干扰物.BPA被用来合成聚碳酸酯,环氧树脂,阻燃剂以及其他化工产品,应用范畴广泛(Staplesetal,1998;梁恕湘,1981),其在污水中的存在浓度如表1所示.有研究表白,BPA可以对生物体的繁殖和发育,神经系统以及行为产生影响(vomSaaleta1.,).

11、NPnEO被用来合成清洁剂,乳化剂,润湿剂和分散剂,有超过40年的使用历史(CanadaECAH,).研究表白,在污水输送及解决过程中,NPnEO(n:1,2)可以由NPnEO(n=120)在好氧条件下转变而来(Aheleta1.,1994).NPnEO(n=1,2)在污水中的存在浓度如表1所示.NPnEO会影响生物体的繁殖,存活和生长,NPnEO(n=1,2)对某些水生生物急性毒性的Lc.最低为100g?L(Servoseta1.,),而NPnEO(n=1.5)的慢性毒性ChVs(ChronicValues)最低为10g?L(Stapleseta1.,).这些研究都表白,控制回用水中BPA,

12、NPnEO等内分泌干扰物的浓度对于保证回用水的安全性非常重要.表1污水中BPA与NPnEO浓度Table1ConcentrationsofBPAandNPnEOinwastewater存在介质浓度/(IxmolL-)NPnEO,.e马兴杰等,z.z污水厂进水3,41106,5310I2(侯绍刚等,(n:0,1,2)污水厂进水:.9.加gLThk膜毕生物反映器(Membranebioreactor,MBR)由于具有解决效率高,出水水质稳定良好,构造集约的特点,被越来越多地应用于污水解决与回用领域.对垃圾渗滤液中的BPA和壬基酚的清除研究表明,MBR可以获得80%以上的清除率(Wintgenset

13、a1.,;).而另有研究成果显示,MBR可以有效清除污水中的医药物残留物(Claraeta1.,).上述研究虽然表白MBR对内分泌干扰物具有清除潜力,但有关目的污染物的污泥负荷对清除效果的影响研究还鲜见报道.此外,由于较强的疏水性,污水解决过程中会有相称数量的内分泌干扰物吸附在污泥中,如果不能对污泥进行妥善的处置,则有也许产生二次污染.本研究中选择BPA和NPnEO(n=14)(如下简称NPnEO)作为目的污染物,采用不积极排泥的运营模式,研究了不同污泥负荷条件下MBR对目的污染物的清除效果,并在相似的污泥负荷条件下与老式活性污泥反映器(CASR)的清除能力进行了对比.2实验装置与措施(Mat

14、erialsandmethods)2.1实验装置实验使用浸没式MBR,流程如图1a所示.膜组件为聚乙烯(PE)中空纤维膜,有效膜面积为0.2m,孔径为0.4Ixm.反映器容积为10L,采用穿孔曝气管进行曝气,混合液溶解氧浓度控制在46mg?L.实验使用的CASR为如图1b所示的合并式活性污泥法工艺.曝气区容积为20.4L,总容积为24.8L.为了与MBR对比,曝气池溶解氧浓度也控制在46mg?L.图1膜毕生物反映器与老式活性污泥反映器流程图(1.进水箱;2.进水泵;3.气泵;4,穿孔曝气管;5.气体流量计;6.膜组件;7.u-型压差计;8.出水泵;9.曝气池;10.沉淀池)Fig.1Schem

15、aticdiagramsofmembranebioreactorandconventionalactivatedsludgereactor(1.influentreservoir;2,influentpump;3,aircompressor;4.perforateddiffuser;5.airflowmeter:6.membranemodule:7.Umanometer:8.effluentpump;9,aerationtank;10.settlingtank)3期陈健华等:膜毕生物反映器和老式活性污泥法清除两种内分泌干扰物的对比研究4352.2实验条件MBR和CASR的接种污泥均取自清河污水

16、处理厂二沉池回流污泥,经空曝气48h后接种至反映器中.反映器进水采用自配水,各成分浓度模拟普通生活污水,具体为:COD400mg?L,NH4一N35mg?L,TP9mg?L.培养21d后开始在进水中投加内分泌干扰物.考虑到BPA和NPnEO的疏水性,为避免因剩余污泥排放导致的二次污染,本实验在不积极排泥的条件下考察了MBR与CASR对2种内分泌干扰物的清除效果.参照实际污水中BPA和NPnEO的浓度,按照MBR和CASR一般采用的运营参数,尽量保证2个反映器中目的物质的污泥负荷相似.设计运营工况如表2和表3所示.对于BPA和NPnEO的清除实验,MBR和CASR的水力停留时间(Hydrauli

17、cretentiontime,HRT)均分别设立在8h和11h左右.需要阐明的是,由于在工况A3运营初期,CASR的污泥流失较多,故合适延长了工况A3的HRT,如表2所示.此外,为了考察更高NPnEO一容积负荷条件下CASR对NPnEO的清除效果,增长了工况B4,如表3所示.表2BPA清除实验工况安排Table2ConditionsofdifferentroBSforBPAremovalBlB2B3B4260590ll007.09.37.7l503606l0l2002.3目的物质实验用BPA和NPnEO均购自SigmaAldrich公司.BPA纯度>97%.NPnEO产品名为Igepal

18、CO一210,经正相色谱检测,NP1EO占51.5%,NP2EO占35.8%,NP3EO占7.6%,NP4EO占1.3%.2.4检测措施2.4.1BPA工况A1A3样品中的BPA使用高效液相色谱法(hp一1050)进行检测.具体检测条件为:使用AichromAQC一18液相色谱柱,流动相为乙腈/水(体积比为70/30),流动相流速1.0mL?min,检测波长为278nm和227nm;使用外标法定量,定性检出限(278nm)为0.07mg?L,定量检出限(278nm)为0.20mg?L.工况A1中,考虑到投加的BPA浓度较低,为了可以检测进,出水中的BPA浓度,在使用高效液相色谱检测之前,对进,

19、出水样均使用固相萃取柱(Supelclean删ENVI一18SPETubes,Supelco,USA)进行浓缩.具体环节为:一方面依次使用7.5mL甲醇和7.5mL超纯水对萃取柱进行预解决,流速约1.0mL?min;然后用萃取柱萃取水样,流速约5.0mL?min;再将萃取柱冷冻干燥过夜后,用5mL甲醇对萃取物进行洗脱;洗脱液用氮气吹干后用甲醇定容至0.5mL.2.4.2NPnEO工况B1B3样品中的NPnEO样品均通过固相萃取后,使用高效液相色谱法(hp一1050,USA)进行检测.固相萃取措施同BPA.高效液相色谱法检测条件为:使用AichromAQC一18液相色谱柱,流动相为乙腈/水(体积

20、比为90/10),流动相流速1.0mL?min,检测波长为225nm和277nm;使用外标法定量,定性检出限(225nm)为0.13mg?L,定量检出限(225nm)为0.39mg?L.2.4.3其他水质指标实验中COD,NH4一N,MLSSOOlO9M舵436环境科学28卷等指标的测定参照原则措施(国家环保总局,).3成果(Resuhs)3.1MBR与CASR对BPA的清除效果对MBR与CASR均采用不积极排泥的运营模式.由于测定污泥浓度和间歇实验对污泥的取用,MBR的污泥龄(Sludgeretentiontime,SRT)大概为350d.而对CASR,除上述污泥取用外,二沉池污泥流失进一步

21、缩短了SRT,SRT只有40d.污泥龄上的差别是由2个反映器自身工艺特点所决定的.通过变化进水BPA浓度获得不同的污泥负荷.作为比较的基本,2个反映器在同一工况中保持相同的BPA一污泥负荷.相应于工况A1A3,MBR进水BPA的平均浓度分别为:0.10,5.0和15.8mg?L,相应的BPA.污泥负荷平均为:0.046,2.6和10.2g?kg?d;CASR进水BPA的平均浓度分别为:0.06,5.1和18.9mg?L,相应的双酚A污泥负荷平均为:0.055,4.3和9.2g?kg?d.运营结果图2所示.D三*_0O.二-,.一.一:3D一.一岛iJoooo0一一一一_.一一一一?一皂oool

22、-(6Dh020406O8O100tldMBR0CASRMBR平均值?CASR平均值图2不同BPA污泥负荷条件下MBR与CASR进出水BPA浓度Fig.2InfluentandeffluentconcentrationsofBPAunderdifferentBPAsludgeloadingsinMBRandCASR从图中可知,工况A1中,在BPA一污泥负荷相似的条件下,MBR与CASR的出水BPA浓度均呈现逐渐减少的趋势,但MBR出水BPA浓度的减少速率快于CASR;随着时间的延长,两反映器出水浓度趋于相似,21d之后,出水浓度均低至检出限如下.按照平均出水浓度计算,MBR与CASR对BPA的

23、清除率分别为93.7%与73.2%.而在工况A2,A3中,MBR出水BPA浓度基本处在检测措施的检出限.按照所用措施的定性检出限计算,MBR对BPA的清除率分别在98.6%和99.5%以上.对CASR而言,出水BPA浓度也呈现前期较高,后期较低(低于检出限)的状况,平均值分别为0.12和0.14mg?L,清除率分别为97.8%和99.3%.上述成果表白,在污泥负荷为0.04610.2g?kg一1d的范畴内,MBR与CASR均能有效清除BPA,MBR的清除效果略好于CASR.3.2MBR与CASR对NPnEO(n=14)的清除效果MBR与CASR的HRT设立与投加BPA时相同,仍采用不积极排泥的

24、运营模式,但由于间歇试验对污泥取样的需要,MBR的SRT与投加BPA时相比较低,只有190d.与BPA清除实验相似,通过变化进水NPnEO浓度获得不同的污泥负荷.作为比较的基本,2个反应器在同一工况中保持相似的NPnEO.污泥负荷.相应于工况B1B3,MBR进水NPnEO的平均浓度分别为260,590和1100g?L,相应的NPnEO.污泥负荷平均为0.097,0.194和0.414g?kg一?d;CASR进水NPnEO的平均浓度分别为150,360和610Izg?L,相应的NPnEO.污泥负荷平均为0.131,0.345和0.701g?kg?d一,如图3所示.由于CASR出水污泥流失不易控制

25、,故其污泥负荷偏高;特别在工况B3后期,CASR中污泥流失导致污泥浓度减少,使CASR的NPnEO.污泥负荷明显增高.从图3可知,3个工况中,CASR出水NPnEO浓度均高于MBR出水浓度.每一工况中,随着时间的延长,出水浓度均呈现减少的趋势.相比MBR,CASR的出水浓度波动较大.相应于工况B1B3.MBR出水NPnEO浓度平均为11,8,9Izg?L一,平均清除率为95.8%,98.6%和99.2%;CASR出水浓度平均为12,11,18Izg?L,平均清除率为92.0%,如mO一挺赠Vd5432lOOOOOO一.1.县Vd繁丑3期陈健华等:膜毕生物反映器和老式活性污泥法清除两种内分泌干扰

26、物的对比研究43796.9%和97.0%.可见,污泥负荷在0.0970.701g?kg一1od的范畴内,MBR与CASR均能有效清除NPnEO;与CASR相比,MBR的清除效果更加稳定.O辖1.5鐾乏-o盆盖0_5趟避【I重堂苗.三了工况Bl工况B2工况B3.-_.-.I哂.o.:一一一一v,0D一.ofL一,.,-毫:田w-:=一-一If-oooo82一.o.2-.I0.o27?.-v.一W-ao02040608Ol00t/dMBRoCASRMBR平均值.CASR平均值图3不同NPnEO-污泥负荷条件下MBR与CASR进出水NPnEO浓度Fig.3Influentandeffluentcon

27、centrationsofNPnEOunderdifferentNPnEO-sludgeloadingsinMBRandCASR3.3MBR与CASR容积负荷的比较通过计算工况A1A3和工况B1B3目的污染物的容积负荷,比较了在上述工况条件下,MBR与CASR在容积负荷上的差别,如图4所示.为了进一步获得较高容积负荷条件下CASR对NPnEO的清除效果,在工况B3之后增长了工况B4.从图4a可知,在相似的污泥负荷条件下,3个工况下MBR的平均BPA一容积负荷为0.270,14.7和48.8g?in一3od.,而CASR只有0.124,11.3和24.8g?in-3d.从图4b可知,在相似的污泥

28、负荷条件下,各工况MBR的平均NPnEO一容积负荷为0.779,1.82和3.30g?m?d,而CASR只有0.308,0.78和1.28g?m-3d.从图可知,获得同样的目的物质出水浓度水平,MBR可以耐受更高的容积负荷.而在工况B4中,进一步提高CASR中NPnEO一容积负荷至2.64g?m一3d(工况B4平均值),则会导致其出水浓度进一步升高(图4b).MBR高容积负荷的优势重要得益于它可以维持较高的污泥浓度.从表2,表3可知,在投加BPA的工况中,MBR污泥浓度保持在5.0g?L以上,而CASR污泥浓度在3.2g?L以下;在投加NPnEO的工况中,MBR的污泥浓度保持在7.0g?L以上

29、,而CASR污泥浓度在2.8g?L如下.f宣趟缝苗.三了?MBR工况AIoMBR工况A20MBR工况A3mMBR平均值_CASR工况AI口CASR工况A2口CASR工况A3一一CASR平均值706O50趟4O避*3O.三了2OZ10O?MBR工况BloMBR工况B20MBR工况B3_CASR工况BI口CASR工况B2口CASR工况B3日CASR工况B4一.MBR平均值一-CASR平均值.I.II-I日日日一:一日日一口I.日日日日日00.日.;.田000-0l234NPnEO一容积负荷/(g?m-3.d-)图4MBR与CASR容积负荷与出水浓度的关系(a.投加BPA,b.投加NPnEO)Fig

30、.4TherelationshipbetweeneffluentconcentrationsandvolumetricloadingsofMBRandCASR(a.feedingBPA,b.feedingNPnEO)3.4对常规污染物清除的影响考虑到BPA与NPnEO对微生物也许具有的潜在危害性,实验同步考察了MBR与CASR在投加目标污染物的状况下对COD和NH4+一N的清除效果,如表4和表5所示.从表可知,在投加BPA与NPnEO的状况下,MBR与CASR对这两种常规污染OOO一r1.TD趟艇0嘲dz繁OO438环境科学28卷表5MBR与CASR对NPnEO及常规污染物的清除状况Table

31、5TheremovalofNPnEO,CODandNH4+-NinMBRandCASR注:1)为纳氏试剂光度法的最低检出浓度4结论(Conclusions)1)在不积极排泥的状况下,MBR与CASR均能实现对2种内分泌干扰物的有效清除.在BPA一污泥负荷为0.04610.2g?kg?d的范畴内,MBR与CASR对BPA的清除率分别为93.7%99.5%与73.2%99.3%;在NPnEO一污泥负荷为0.0970.701g?kg?d的范畴内,MBR与CASR对NPnEO的清除率分别为95.8%99.2%与92.0%97.0%.2)就清除BPA而言,在投加初期,MBR污泥对其清除速率更快,但通过一

32、段时问(约21d)的驯化培养后,MBR与CASR污泥对BPA的清除能力趋于相似.3)就清除NPnEO而言,污泥对其清除能力随驯化时间的延长而逐渐增强,但MBR的清除效果更加稳定.4)在获得相似的目的污染物出水浓度条件下,MBR可以耐受更高的容积负荷.5)投加BPA与NPnEO之后,MBR与CASR对COD和NH4+一N的清除能力均没有受到明显的影响.责任作者简介:黄霞(1963一),女,专家,博士生导师.重要从事膜法水与废水解决新技术的研究与应用,微生物燃料电池污水净化与同步产电技术与机理,生物脱氮除磷新工艺及机理以及污泥减量与资源回收技术的研究.ReferencesAhelM,GigerW,

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